Nejstarší z bratrské čtveřice jimramovských rodáků se narodil v rodině místního ševce 14. října 1861. Otec se snažil dát všem synům náležité vzdělání, a proto se s celou rodinou přestěhoval do Ostrovačic , odkud bylo blíže do brněnských škol. Alois vystudoval reálku a učitelský ústav. Učitelskou praxi zahájil na Slovensku , brzy se však vrátil na Moravu , kde působil jako podučitel. Učil v Lískovci, Rakvicích , Hrušovanech, Těšanech a od roku 1889 byl správcem jednotřídky v Divákách . V roce 1901 se zde oženil s Marií Bezděkovou z Kobylí a bratr Vilém zde koupil domek. Alois zemřel ve věku 64 let na následky tyfové epidemie , která v Divákách vypukla v důsledku používání kontaminované vody z obecní studny.
Jeho literární prvotinou byla sbírka črt a povídek Dobré duše z roku 1893 . Vrchol jeho díla představuje drama Maryša , vzniklé ve spolupráci s bratrem Vilémem . Její námět si Alois přivezl z Těšan a původně zamýšlel zpracovat ho jako román, ale Vilém jej přesvědčil o dramatu . Bratrská spolupráce se osvědčila, a tak společnými silami vznikla i knížka Bavlnkovy ženy a jiné povídky z roku 1897 . Z dlouhodobého pobytu v Divákách na pomezí Slovácka a Hané čerpá Aloisovo největší devítisvazkové dílo Rok na vsi – Kronika moravské dědiny. Desetiletá práce byla završena opět bratrskou spoluprací, když se na konečném znění znovu podílel i bratr Vilém. Vzhledem k rozsahu látky autor opustil tradiční románovou kompozici a pomocí vypravěče učitele jde o volný tok vyprávění v kronikářské posloupnosti.
Alois Mrštík zemřel v brněnské nemocnici 24. února 1925. Jeho život a dílo připomíná i poštovní známka z roku 1961 . Oba bratři povýšili úroveň moravské literární tvorby na srovnatelnou evropskou úroveň.